对卤化铅钙钛矿材料的高温激子态及其捕获行为的研究

章节在高效光伏、闪烁和观测等方面，钙钛矿杂化金属卤化物材料具备普遍的应用于前景。这些顺利主要归功于该类材料出色的光电特性，还包括在可见区域的～105cm-1的高光吸收系数（α），具备多达1μs的长寿命和很慢的热载流子加热过程。这些特性背后是一种内在的光物理机制，它要求了光的吸取，载体的热化和加热，以及重组或电荷转移动力学过程。

最近的研究特别强调了冷声子瓶颈和极化子的不存在对热载流子衍射的屏蔽效应，以说明这些材料的激发态载流子动力学。在加热之后，有报导表明，在高温下，权利的载体构成占到主导地位，同时还观测到了激子波动、局域和移往等物理过程。

钙钛矿的带上边光吸收则有可能是由这些激子态引发的，然而，其它报导认为，带上边光吸收性质是由带上尾态或间接带上隙贡献的。似乎，在钙钛矿的必要带上边之下的的电子电子态在要求其光电特性方面起着关键作用。然而，对这些电子能态的研究仍未取得共识，进而造成了研究人员对钙钛矿材料最基本光学和材料特性的持续的争辩，比如单晶的较低能量吸取，超长的载流子加热和填充寿命，权利载流子-激子，以及必要和间接带上隙特性。成果概述近日，来自中国科学院物理所的孟庆波教授团队和澳洲莫纳什大学的JacekJ.Jasieniak教授合作在Energy.Environ.Sci.发表文章，为题：“IdentificationofHigh-TemperatureExcitonStatesandTheirPhase-DependentTrappingBehaviourinLeadHalidePerovskites”。

研究人员研究了多晶和单晶钙钛矿材料的带边和次带能级特性，以便更佳地解读它们的光物理起源。通过温度、唤起强度和时间涉及的光学测量，研究人员在超过300K的很长的温度范围内皆观测到了钙钛矿材料内并存的两种激子能态(被指出是权利和束缚态激子)。

这些激子态可以说明之前倍受争议的的电子吸取和多峰电磁辐射现象。此外，这些激子的俘虏和填充动力学过程，被证明反感依赖钙钛矿的结构互为。向量互为展现出出有了超快的激子俘虏和明显的缺失态电磁辐射，而四方互为则得出了很低的单分子填充速度和大于的电荷捕捉横截面(10-18cm2)。

基于多声子光子和晶格弛豫理论，研究找到，电荷捕捉的诱导主要归功于电荷俘虏激活能的减少，有可能是由于向量-四方热力学后无机框架内电子--晶格相互作用的弱化。这很好地说明了这些材料系统中超长的载流子寿命。

这些找到使研究人员对钙钛矿材料的光物理性质的起源有了更加明晰的了解，并且找到了高温平稳的激子态。在设计基于钙钛矿材料的能量切换和利用器件时，这些激子态将沦为关注点之一。图文简介图1.。

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